• 1.摘要
  • 2.基本信息
  • 3.处理流程
  • 3.1.冷却
  • 3.2.首端处理
  • 3.3.化学分离提纯
  • 4.普雷克斯流程
  • 5.特点
  • 6.发展历史

核燃料后处理

核燃料后处理是对反应堆辐照过(即燃烧过)的核燃料所进行的化学处理。其目的是从中除去裂变产物,回收未用尽的和新生成的核燃料物质。

核燃料在反应堆中燃烧,不是一次燃尽的。为维持反应堆的正常运行,堆中要留有最低数量的核燃料;积累的裂变产物也会吸收中子而妨碍反应堆的正常运行。因此,核燃料在反应堆中燃烧一段时间后,就应从反应堆中卸出。卸出的核燃料经过后处理才有可能重新利用其中有用的物质。对核燃料循环来说,核燃料后处理是不可缺少的环节。

基本信息

  • 中文名

    核燃料后处理

  • 外文名

    fuel reprocessing

  • 领域

    核能利用

处理流程

冷却

从反应堆卸出的核燃料,在进行化学处理之前,通常都经过一段时间的放置(或称为冷却)。放置的作用是让短寿命的核素衰变,从而达到以下几项目的:

①使毒性大而且易于挥发、容易造成环境污染的放射性碘 131衰变掉。

②使出堆时占辐照核燃料绝大部分放射性的短寿命核素衰变,从而大大减少后处理时的放射性;这不仅可以降低后处理过程的防护费用,而且对于水法后处理过程来说,还将大大减少辐射对有机试剂的降解破坏作用。

③对辐照铀燃料来说,让短寿命的中间生成核素镎239衰变为钚239;对辐照钍燃料来说,让镤233衰变为铀233,从而更完全地回收生成的核燃料。

首端处理

辐照核燃料在进行化学分离纯化之前,还需进行首端处理,其任务是将核燃料物质与其包壳材料分离。根据包壳材料的不同可采用化学法、机械法等不同的首端处理方法。

化学分离提纯

辐照核燃料的化学分离法纯化是核燃料后处理的主要的工艺阶段。它的任务是除去裂变产物,高收率地回收核燃料物质。后处理的化学分离流程,基于是否在水介质中进行而分为水法和干法两大类。水法流程指采用诸如沉淀、溶剂萃取、离子交换等在水溶液中进行的化学分离方法,干法流程则指采用诸如氟化物挥发、高温冶金、高温化学等在无水状态下进行的化学分离方法。工业上应用的后处理流程都是水法流程。在历史上曾采用沉淀法流程从辐照天然铀中提取核武器用钚。但不久即为可以连续操作、更为有效的萃取法流程所代替。而在各种萃取法流程中性能最好、使用最成功的是以磷酸三丁酯为萃取剂的普雷克斯流程,它是世界各国普遍用来处理电站堆辐照核燃料的工艺流程。干法后处理流程有其独到之处,这方面也做过许多研究工作,但由于技术上要求高,工程上难度大,尚未被实际应用。

普雷克斯流程

(1)去壳和溶解:早期采用化学去壳法,即用适当的化学试剂硫酸和氟化物分别将不同包壳材料 (不锈钢和锫合金)溶解。这种方法带来容器腐蚀,大量放射性废液及铀、钚损失等问题。因此,对动力堆乏燃料普遍采用切断浸取法去壳。溶解过程需采用适当方法以确保临界安全。

(2)共去污萃取:由萃取段和洗涤段组成,在萃取段中,铀和钚经30%(体积)TBP-正烷烃稀释剂多级逆流萃取进入有机相; 裂变产物基本上仍留在水相萃余液中;镅、锔也进入萃余液中,镎则在两相之间进行分配。在洗涤段,用约3 mol/L的硝酸洗涤来自萃取段的有机相,在除去其中夹带的裂变产物后,再返回萃取段。萃取段通常在室温下操作,萃取设备的物料滞留量要少,以减少溶剂辐照降解。提高洗涤段的温度有利于除钌。

(3)铀、钚分离:TBP对不同价态的钚有不同的萃取能力,三价钚的分配系数比四价钚的低得多。硝酸浓度低时,三价钚的分配系数更低。采用适当的还原方法,将载有铀、钚的有机相中的钚还原成三价而铀仍保持六价,即可将钚还原反萃而与铀分离。还原剂可用亚铁离子、四价铀、硝酸羟胺。

(4)铀的纯化:铀、钚分离后,铀用稀酸反萃,再经1~2个TBP萃取循环纯化。

(5)钚的纯化:铀、钚分离后的钚仍含有一定量的铀、镎和裂变产物,再经过两个萃取循环纯化。反萃时,可用稀酸(0.35 mol/L硝酸)选择性反萃取钚,也可用还原反萃。还可采用阴离子交换作为钚的尾端净化步骤。

(6)溶剂再生返回使用:处理过大量裂变产物和钚的溶剂必须除去其中所含的裂变产物和降解(辐照降解和化学降解)产物,回收所含铀和钚。常用的溶剂处理方法是洗涤法,以酸、碱交替洗涤为主,近年来在研究新的溶剂再生方法。

(7)废水处理:后处理过程产生大量多种废水,放射性废水按其比活度大小分为高放、中放和低放废水,并可根据含盐量、含酸量进行分类。高放废水多采用蒸浓储存以待进一步处理。低放废水可采用凝聚沉淀法、离子交换法处理。还可用电渗析法、反渗透法处理。对于放射性水平低于露天水源中最大允许浓度的废水,可经稀释直接排入江河、海洋。

特点